中科院生态中心俞文正/ 耶鲁Meny/厦大吕永龙Nat. Commun.: 中国草地土壤溶解性有机质空间特征、环境功能和健康影响
第一作者：周鹏
通讯单位：中国科学院生态环境研究中心,YaleUniversity，厦门大学
成果简介
近日，中科院生态环境研究中心俞文正课题组在NatureCommunications期刊上发表了题为“SpatialpatternsandenvironmentalfunctionsofdissolvedorganicmatteringrasslandsoilsofChina”的研究论文(https://www.nature.com/articles/s41467-024-50745-8)。该研究在全国范围内开展一项调查，从30个省份采集了89 份草地土壤样本，并对土壤溶解性有机质(DOM)的分子组成、空间分布及潜在环境效应进行了分析与评估。该研究在大陆尺度发现了中国草地土壤DOM组成的空间差异，并评估了不同有机质组分在生态系统碳交换过程的作用及其与饮用水和人类健康间的联系，为了解土壤 DOM 对当地和下游水环境及饮用水安全的潜在影响提供了新视角。从可持续发展的角度出发，该研究强调利用土壤 DOM 的环境功能并减轻其负面影响的重要性，且需要采取基于当地土壤 DOM 条件的措施，例如通过生态管理或工程措施最大限度地减少土壤 DOM 在更广泛的生态系统和过程中的不利影响，包括采用针对性的饮用水处理工艺去除相关的有害化合物以及防止有害产物（如消毒副产物）的产生。此外，DOM与癌症病例之间的联系对进一步识别环境中有害的健康风险因素具有指示意义。
引言
土壤溶解性有机物（DOM）是陆源有机质的重要组成部分，也是是土壤生态系统中最易变和流动性最强的有机碳组分。其迁移转化过程与生态系统碳循环、水环境乃至饮用水密切关联。草地占全球无冰土地面积的40%，储存着全球三分之一以上的陆地碳，广泛分布的草地与陆地、水体和人居环境密切联系。在中国，草地景观也约占土地总面积的 40%，而当前，在全国尺度草地土壤溶解有机质的地球化学特征及其潜在环境影响尚不清楚。在本研究中，我们提出两个问题：(i)在大空间尺度草地土壤源DOM的组成特征和潜在环境功能是什么？(ii)环境因素（尤其是气候因子）如何在大陆尺度上驱动DOM的空间分布？为此，我们对中国30个省份草地土壤样本中的DOM进行了全面分析。首先表征了DOM 的分子组成和性质、消毒副产物生成势及氯反应性，我们发现中国草地土壤DOM的组成和性质存在显著的南北差异。其次，我们进一步发现不同地区的DOM组成在当地生态系统碳交换中扮演不同的角色。此外，我们将DOM组成与当地饮用水水质（有机碳含量）和癌症病例联系起来，发现土壤DOM可能通过饮用水途径而与当地人类健康风险存在潜在联系。
图文导读
1 草地土壤是巨大的DOM库
草地土壤的溶解有机碳（DOC）、溶解性有机氮（DON）、三卤甲烷前驱体（THM-FP）和卤乙酸前驱体（HAA-FP）的平均浓度分别为199.9,14.3,33.7和4.3mg·kg-1 （图1）。其DOC浓度高于许多森林和耕地土壤，并且DOM组成的分子多样性与其他生态系统接近。腐殖质类(C1、C2和C3)和中-高分子量(1.2-25kDa)组分是草地土壤DOM的主要成分，占比高于70%。因此，草地土壤是一个巨大的DOM库，且其组成在多种生态系统中有识别，预示着对更广泛的生态系统和过程具有较大的潜在影响。
2. 草地土壤DOM的组成特征
对DOM分子组成和性质的进一步分析发现，CHO和 CHNO化合物，如木质素、单宁和缩合芳香族类分子，是草地土壤DOM分子组成的主要部分。特别的是，草地土壤 DOM 的组成介于两种不同的模式之间（图2）。一种以较高的腐殖类(Humic-like)和高分子量(HMW，3.4-25kDa)组分为特征，另一种以较高的蛋白类(Protein-like)和低分子量(LMW,<1.2kDa)组分为特征。腐殖类和高分子量组分主要与木质素、单宁和缩合芳香族类分子呈正相关(H/C<1，O/C>0.5)，主要由表层土壤中的植物残体分解产生；而蛋白类和低分子量组分与具中等 O/C 和中高 H/C 的分子有关，尤其是氨基糖和脂质类的小分子化合物，这些分子芳香度较低，来自与生物过程。
3.DOM地球化学性质的空间特征
与草地土壤DOM组成的两种模式相对应的是，中国南北地区草地土壤的DOM地球化学性质存在显著差异（图3）。与北方地区相比，南方地区草地土壤DOM的蛋白类组分 (Protein-like) 和小分子组分 (<1.2kDa) 的比例更高，尤其是H/C>1.5的氧化程度较低的蛋白质/氨基酸和脂质类化合物组成更高；而北方地区腐殖酸类组分(Humic-like)和大分子组分 (3.4-25kDa) 的比例高于南方地区；在西部地区，尤其是亚洲水塔区域(青藏高原与新疆)，DOM表现出较高的氯反应活性。多元线性回归进一步证明了DOM的地球化学性质与其地理位置的显著差异。鉴于此，中国北方和南方草地土壤DOM的不同分子组成表明其对当地或下游的生态系统和过程的影响存在空间差异。
4. 在生态系统碳交换中的作用及与人体健康的潜在联系
由于分子组成和性质的差异，中国南北地区草地土壤DOM在当地生态系统和环境过程中的作用不同（图4）。微生物培养实验表明，高腐殖类和大分子组分比例的土壤 DOM（主要来自北部地区）的生物降解性比高蛋白类和小分子组分比例的土壤 DOM（主要来自南部地区）低 21-35%(P<0.01)。同时，3.4-25kDa和腐殖类组分与土壤呼吸作用和生态系统净生产力呈负相关，这些组分在中国北方有助于抑制碳排放并保留生态系统生产力；而<1.2kDa和蛋白质类组分在中国南方地区作用与之相反。
回归分析结果表明，草地土壤中低分子量和蛋白类组分与当地鼻咽癌发病率和死亡率存在显著的统计相关性(P<0.01)，而高分子量和腐殖类组分与胰腺癌发病率和死亡率存在显著的统计相关性(P<0.05)。土壤中三卤甲烷前驱体浓度与肝癌病例呈正相关，而卤乙酸前驱体浓度与胰腺癌、肾与泌尿器官癌和膀胱癌等其他癌症呈正相关。这些组分在已有的报道中也被认为与相关癌症存在潜在联系。此外，草地土壤DOM的分子组成与当地饮用水水质存在显著相关性，因而其可能通过饮用水与人体健康产生联系。需要指出的是，本研究仅强调土壤DOM与人体健康的潜在关系，不能由此推断其是致病因子。
5. 环境-土壤DOM-碳交换/人体健康间的控制-响应关系
中国草地土壤DOM的变化主要受气候、植被和土壤因素的驱动(图5)，南北地区各自环境条件的综合作用导致土壤DOM的组成产生差异。与南方地区相比，北方地区的气候和土壤环境有助于草地土壤DOM中腐殖质类和高分子量组分的积累。反过来，土壤DOM的变化又影响生态系统碳交换，并且与当地人类健康潜在相关。在多种环境因子的控制下，草地土壤DOM的特征得到较好的解释，且进一步强化了关于其潜在环境影响的结论。
小结
本研究构建了环境-土壤DOM-碳交换/人体健康间的联系，为了解土壤 DOM 对当地和下游水环境及饮用水安全的潜在影响提供了新视角。从可持续发展的角度出发，本研究呼吁应最大限度地减少土壤 DOM 在更广泛的生态系统和过程中的不利影响，包括通过生态管理增加土壤固碳潜力并减少DOM向水体流失，以及通过工程措施去除与人类接触的相关潜在有害化合物和防止有害产物（如消毒副产物）的产生。此外，DOM与癌症病例之间的联系可以作为进一步研究的基础，以填补与这些病因不明的地方性癌症相关的知识空白。
作者简介
俞文正，研究员/博导，中国科学院生态环境研究中心，北京市房山区生态环境局副局长（挂）。浙江宁波人，曾获欧盟“玛丽居里国际引进学者”基金（IIF）、中组部海外高层次人才青年项目、北京市杰出青年基金和英国皇家化学学会会士，2021年起入选全球前2%顶尖科学家榜单（环境领域）。俞文正研究员的研究方向是饮用水中有机物的产生、转化和去除及其对人体健康的影响，还包括其他污染物去除和水质与慢性疾病相关性。其学术成果以第一或通讯作者已发表SCI论文140余篇，其中1篇NatureSustainability、1篇NatureWater、1篇NatureCommunications、50篇本领域著名期刊ES&T和WaterResearch。
MenachemElimelech：耶鲁大学教授。研究方向为水-能源关系，具体涉及:(1)高效能海水淡化和废水再利用的膜工艺，(2)下一代环境分离和水净化技术的先进材料，以及(3)纳米材料的环境应用。2006年当选为美国工程院院士，2017年当选为中国工程院院士，2021年当选为澳大利亚技术与工程研究院院士；2005年获得克拉克水研究杰出奖，2015年获得埃尼环境保护奖。
吕永龙，厦门大学讲席教授、环境与生态学院院长，中国科学院特聘核心骨干研究员，发展中国家科学院（TWAS）院士，欧洲科学院（AcademiaEuropaea）院士，俄罗斯科学院外籍院士，国际科学理事会会士。联合国秘书长可持续发展技术促进机制10 人组成员，太平洋科学协会（PSA）主席，国际环境问题科学委员会（SCOPE）前主席，联合国环境规划署国际资源专家委员会委员（UNEP/IRP）等。ScienceAdvances副主编，Science合作刊物EcosystemHealthandSustainability主编等。生态学领域高被引学者。
周鹏，中国科学院生态环境研究中心直博生。研究方向：陆源有机质的迁移转化及环境影响。以第一作者在NatureCommunications、EnvironmentalScience&Technology和ACSES&TEngineering期刊发表论文3篇。