用于甲醇氧化反应的一维高效纳米催化剂研究取得新进展

作为四元催化剂,每一种元素在催化应用中发挥了不可缺少的重要作用:碲纳米线作为还原剂与模板的同时,未被取代的碲原子与其他三种贵金属元素一起支撑纳米管结构框架并降低了贵金属的组成;铂原子提供解离甲醇的活性位形成Pt-CO,同时钌原子提供解离水形成Ru-OH的活性位,推动铂活性位上CO的氧化形成CO2;适量钯原子的加入...

NSR论文 | 硫填充激活氧缺陷诱导多元醇C–C键断裂

通过多电位阶跃电化学测试、原位拉曼光谱和产物表征,研究者证明了在S-VO-β-Ni(OH)2电极上,积累的Ni2+δ物种(Ni3+-O键和S-VO-Ni2+δ-OHads)可以自发催化多元醇C–C键裂解生成HCOOH和Ni2+物种,而无电极钝化(图5e和f)。由于Ni3+–O键不能催化C–C键的裂解,因此只有S-VO-Ni2+δ-OHads能够自发催化...

诺奖得主最新JACS:利用金属光氧化还原催化实现醇的脱氧二氟甲基化

MTBE(0.10M),室温反应15分钟,随后加入铱催化剂4(1mol%),BtSO2CF2H9(1.05equiv),TBAOBz(1.2equiv),Cu(TMHD)2(5mol%),tBu-terpy(5.5mol%),在DMSO/MTBE(5:1)(0.017M)中,450nm光照射下室温反应1小时,可以以70%的产率得到相应的二氟甲基化产物14(entry1)。控制...

JACS:光氧化还原质子耦合电子转移和内壳层镍-氮宾转移双催化实现...

在TEMPO存在下,可以得到44%的TEMPO捕获的酮5z,而没有生成酰胺化的β-断裂产物5a。为了阐明光氧化还原/Ni双催化的关键问题,作者使用模型底物1a和二噁唑啉酮2a进行了密度泛函理论(DFT)计算(Figure1c)。在DFT研究中,1a??以3.31kcal/mol的能垒进行β-断裂,随着副产物的释放,产生烷基自由基1a′。从(L1)Ni(0)...

甲醇电氧化催化剂助力高效混合海水电解制氢

详细的电化学表征显示,以Pd原子取代Pt2CuGa中10%的Pt原子得到的Pt1.8Pd0.2CuGa/Ci-NPs催化剂具有最佳的甲醇电氧化反应电催化性能,其甲醇电氧化反应质量活性超过之前报道的大部分Pt基电催化剂。同步辐射X射线吸收谱研究证明了Pd以原子分散形态存在于Pt1.8Pd0.2CuGa/Ci-NPs中。密度泛函理论计算显示,Pd的引入导致...

物相结构调控CO2加氢制醇选择性

该工作首次发现并证实尖晶石结构的ZnFe2O4氧化物可实现CO2加氢高选择性制甲醇,引入Fe5C2活性相形成ZnFe2O4/Fe5C2界面,推动了产物由甲醇向乙醇等多碳含氧产物转变,实现了优异的C2+OH选择性(www.e993.com)2024年11月5日。这项实验与理论相结合的工作,展示了通过铁锌催化剂晶相结构精准调控CO2加氢制醇类反应选择性的新策略,该策略获得了前所未...

...我国科学家闫建斌领衔在抗癌明星药物紫杉醇生物合成方面取得...

紫杉醇的生物合成紫杉醇的生物合成途径高度复杂,涉及羟化、酰化、环氧化等多个生化反应和19个合成关键酶。想要实现紫杉醇在异源系统中的生物合成,需要突破三个难点。一是找到紫杉醇关键生物合成酶。二是解析关键合成酶的催化机制。三是通过酶的组合实现异源重建生物合成路线。

Baran和Reisman强强联手发JACS:首例电催化不对称烷基NHK脱羧偶联

使用醛4(0.8mmol),氧化还原活性酯5(2.0equiv),在CrCl2(30mol%),L7(33mol%),ProtonSponge(33mol%),TESCl(2.0equiv),TDAE(0.4equiv),TBAClO4(0.1M),(+)Al/(-)Nifoam,MeCN(c=0.5M),2.5mA,室温反应24小时后用TBAF后处理,可以以58%的核磁产率,90%ee得到相应的手性仲醇产物6...

“明星抗癌药”紫杉醇的“卡脖子”难题被破解

紫杉醇的生物合成途径高度复杂,涉及羟化、酰化、环氧化等多个生化反应和19个合成关键酶。想要实现紫杉醇在异源系统中的生物合成,需要突破三个难点。一是找到紫杉醇关键生物合成酶;二是解析关键合成酶的催化机制;三是通过酶的组合实现异源重建生物合成路线。

.../东北大学/清华电合成Angew:单原子Mn催化剂介导硅烷电氧化制硅醇

随后作者初步比较了现有的硅醇氧化催化体系,尽管现有方案均有优异的转化效率获得目标硅醇,但本文所用的Mn-SAC表现出了优异的催化活性和耐用性,实现了极高转化数(TON=9132)。通过对同一修饰电极不做额外处理下进行五次循环试验,目标产物的产率稳定(图4b),电极使用前后形态无明显变化(图4c),这些结果证实了改性电极...