产氨法拉第效率达61%,科学家开发氢气氧化催化剂,常温常压下实现...
付先彪发现,经典催化剂铂无法在有机电解液中实现稳定的氢氧化反应(HOR,HydrogenOxidationReaction)(几分钟内失活),而铂金(PtAu)合金在Li-NRR有机体系中,表现出长期稳定性(数天)和HOR的高活性。(来源:付先彪)2023年,付先彪与合作者在Science上报道了一种在常温常压条件下,在25cm2连续流反应器...
西安科大/西安交大:炭载单原子催化剂在电化学反应中的研究进展
这种催化剂的活性组分通常由微米或纳米金属颗粒组成,只有部分表面金属原子参与催化反应,因此金属利用率低。另外,多相催化剂的催化性能受金属暴露面积、晶面取向、晶格缺陷等因素的影响,常导致副反应多,产物选择性较差。为了解决这些问题,大连化学物理研究所张涛院士团队于2011年提出了"单原子催化剂"(SignalAtomCatalysts...
浙大周少东团队ACS Catalysis:氧化铌电催化氮气还原合成氨的性能...
因此,研发高效电催化剂降低N2活化能、提升氨合成效率至关重要。前期研究发现V与Ta单原子催化剂效果优异,验证了气相规律适用于凝聚相。铌(Nb)与Ta化学性质相近,气相研究揭示其在特定条件下能吸附并活化N2。尽管Nb单原子催化剂在凝聚相NRR中表现出活性,理论计算显示其效果逊于V。然而,Nb基无机化合物因独特电性广泛用...
Acc. Chem. Res.综述:单原子电催化剂界面的动态机制
提出了一种全新的解离机理,氧还原反应过程中的所有质子电子耦合转移步骤均可能生成溶剂化的氢氧根物种,这种物种被束缚在距离催化剂表面活性位点几个水层(大约1nm左右)的位置,因其源于显式溶剂中的氢键相互作用和构型熵在此达到了平衡,作者据此将这一现象定义为溶剂化氢氧根的“赝吸附...
...催化硝酸盐还原成氨过程中通过解离-结合机制的高效双原子催化剂
(4)令人惊奇的是,对反应机理的进一步分析表明,双原子催化剂的双金属原子之间的协同效应削弱了硝酸根的N-O键,从而促进了NO3RR产氨反应的解离-缔合协同机理。该研究为双原子催化剂的NO3RR产氨反应提供了系统指导,并为该工艺的发展提供了新的视角和思路。
最新Nature子刊:电化学合成氨|苯酚|通量|质子|离子|法拉第_网易订阅
如图1所示,在阳极PtAu催化剂上进行氢气氧化反应(HOR)产生质子,这些质子(H+)与质子穿梭剂去质子化的形式(B-)结合形成质子穿梭剂的质子化形式(BH),随后其质子化形式(BH)扩散到阴极,质子化金属锂表面的氮化物,释放出氨和去质子化的形式(B-)的质子穿梭剂得以再生(www.e993.com)2024年9月25日。质子穿梭剂在Li-NRR过程中的特定作用和涉及的反应...
Angew:仿生硫键连FeW催化剂识别M-NH2-NH2中间体及NRR决速步
交替加氢机制被认为是FeWSx@FeWO4-2的NRR机理,首先Fe-W双金属硫化物化学吸附N2,随后通过质子耦合电子转移激活氮气并引发交替加氢过程。在催化剂表面形成稳定的金属-联氨中间体,进一步氢化断裂N-N键并最终形成氨产物从催化剂表面脱附实现NRR循环。5、结论:...
苏州大学晏成林教授NC:基于电化学激发研制高效室温NRR电催化剂
据报道,掺杂在碳骨架中的硼位点诱导电子缺陷,将显着改善电催化活性,因而在氮还原反应(NRR)中具有重要的研究价值。但是,碳骨架中的硼掺杂量受到很大限制,从而降低了反应活性。考虑到这一点,共价有机框架(COF)这类具有丰富活性位点的材料有助于设计多位点催化剂。此外,COF中硼位点的化学环境是可调的,其具有进一步...
NRR速率提升8倍!光催化最新AM,新型solvent-in-gas系统!
因此,多孔框架材料内可以实现高浓度的氮积累,同时有效地抑制了溶剂-光催化剂的接触。与传统的“溶剂中气体”系统相比,氨生成速率(1820.7μmolg-1h-1)提高了8倍以上,在400nm处的表观量子效率高达~0.5%。此外,该策略也可适用于光催化CO2RR。背景介绍...
胡传刚/戴黎明Chem Catal:碳基无金属电催化剂的最新进展和展望
(1)C-MFECs催化活性仍需进一步提升,以达到应用要求;(2)目前合理且准确地设计、合成具有特定掺杂位置和结构的C-MFECs活性位点仍具挑战性;(3)尽管密度泛函理论计算和实验相结合可以加深对机制的理解,但理论建模和工况条件下获得的实验数据间仍然存在相当大的差距,许多反应催化机理细节需要得到进一步研究;(4...