中国科学技术大学郭昌教授课题组Angew:电催化吲哚、吡咯和呋喃的...
基于机理研究的综合结果,作者提出了合理的催化机理(图6d)。首先,吲哚等杂环化合物在阳极氧化生成自由基阳离子中间体I。同时,2-酰基咪唑和镍催化剂相结合并在碱性条件下生成烯醇化合物II。中间体II通过SET途径被阳极生成的二茂铁阳离子氧化,产生镍配位自由基中间体III。最后,镍结合的α-羰基自由基III与阳极生成的吲哚...
中国科大揭示镍-钨合金催化剂化学计量效应的起源
因此,通过将镍与电负性小的钨合金化,微调镍的未配对电子,实现有利于羟基吸附的PZC和表面电子态。吸附的羟基可以与电解液中的钾离子配位,打破钾阳离子的溶剂鞘,增加自由水分子,构建连通性更好的氢键网络,从而有利于H+/OH-中间体通过Grotthuss机制传输,增加了催化性能。该工作揭示的新机制对于突破当前非贵金属碱性HOR...
镍泡沫负载催化剂研究取得新进展
开发高效、稳定且成本效益高的催化剂,是推动水分解技术长期发展的核心。镍泡沫基底生长催化剂,被认为是提升碱性环境下HER活性的有效方法。此次研究中,肖诚志等总结了镍泡沫基底电催化剂在碱性条件下的最新研究进展,不仅概述其碱性HER反应机理和评估电催化剂性能指标,而且突出其结构设计、电极制备过程及其催化性能的系统...
湖南大学邹雨芹ACS Catal.:空位缺陷优化镍氧化物催化剂配位环境...
机理研究表明,氧化镍催化亲核试剂氧化(NOR)依赖于吸附在电极表面的OH-物种,并通过后一步氢转移过程与有机分子发生脱氢氧化反应。然而,镍基催化剂的氢氧根吸附过程存在高度电位依赖性,并且受到缓慢动力学的影响。此外,表界面有限的反应位点也导致有机分子与OH-之间的竞争性吸附,导致NOR活性不理想。早前的一些研究通过对...
王双印Angew.:Ni基电催化剂上空位诱导的醇电氧化催化机理!
镍基电催化剂由于其优异的性能,通常用于电化学醇氧化反应(AORs),活性相通常为氧化镍/氢氧化镍(NiOxHy)。然而,研究人员并没有意识到原子空位在AORs中的催化作用。湖南大学王双印研究了空位诱导的NiOxHy对AORs的催化机制。对于氧空位贫乏的β-Ni(OH)2上的AORs,唯一的氧化还原介质是电氧化诱导...
稳定性超19100小时,孙立成院士团队创造电解水制氢催化剂新记录
然后,将金属基底(如泡沫镍或镍网等)在前述液相体系中,在25℃条件下浸泡24小时(常温、常压),即可获得非贵金属催化剂CAPist-L1(www.e993.com)2024年11月22日。此外,其无需外源能量输入(如电能、热能等),较之常规OER催化剂的制备方式,大幅度降低了能耗。孙立成表示:“这种催化剂的制备过程简易、可重复度高、成本低、易...
镍铁层状双氢氧化物的氧析出催化剂:催化机制、电极设计和稳定性
(c)左:边缘的Fe位点催化OER,右:计算铁和镍的过电位。(d)γ-(Ni,Fe)OOH催化剂的氧析出机制。2.催化剂活性改进方法为了进一步提高NiFeLDH的催化性能,近年来人们提出了各种策略,如掺杂杂原子、构建异质结构、暴露更多活性位点、晶格应变等。本部分将对这些改性技术进行总结和评述,为催化剂的合理设计...
于一夫JACS:揭秘Co基电催化剂上硝酸盐还原合成氨反应机理!
硝酸盐电催化还原为氨(NRA)已成为污水处理和氨(NH3)生成的一种替代策略。尽管钴(Co)基电催化剂已经获得了优异的性能,但反应机理以及在广泛的潜在范围内的真正活性物质仍然充满争议。天津大学于一夫采用CoP、Co和Co3O4作为模型材料来解决这些问题。在NRA之前,CoP演变成核-壳结构的CoP@Co。CoP@Co和Co...
科学家打造类量子阱催化结构,原型电堆成功实现小功率输出,促进...
在这一原理的指导之下,他们将镍基催化剂的氧化电位从0.1VRHE拓展到1.2VRHE吸附。研究人员表示对于非贵金属而言,这是一个非常高的氧化电位,几乎没有任何纳米非贵金属催化剂能够耐受如此之高的氧化电位。同时,该课题组制备出一种镍@碳钼x催化剂,在0.3VRHE电位条件之下,该催化剂能够稳定、连...
中国青年学者一作,挑战有机合成前沿难题,成就一篇Science!
图2.催化剂配体筛选机理探索为了更好地理解该反应中的关键脱羰步骤和交叉选择性的起源,作者进行了机理研究。首先,在室温下将等摩尔量的Ni0(COD)2、L5和邻吡啶基酯的酞酰亚胺乙酸在四氢呋喃中混合,研究了脱羰反应。由于吡啶酮配体在分离烷基镍络合物时遇到了一些困难,作者使用TMSCl通过形成TMS-OPy将其...